第一作者：Y.Shen

通讯作者：D.Zerulla

通讯单位：SchoolofPhysics,ZhejiangUniversityofScienceandTechnology,Hangzhou,China;

单层石墨烯(SLG)具有优异的性能，包括独特的电子输运现象、光学透明性和机械柔韧性。虽然它是目前存在的最简单的纳米结构之一，但由于对其单原子厚度结构的外部应力表征的复杂性，对其机械响应的研究困难。为此，已有许多实验研究通过分析少层石墨烯(FLG)体系间接推导出SLG的力学性能。

高压拉曼光谱是研究石墨烯相对振动和机械性质的有力工具。通过压力传输介质，可以使得悬空在基底空洞上的石墨烯逐渐弯曲，从而研究石墨烯曲率的影响。

在此，作者通过高压拉曼光谱研究了放置在有直径为2-5μm的空洞的低掺杂硅基底上的单层石墨烯。作者观察到了由石墨烯曲率产生的剪切模和呼吸模。此外，作者还比较了单壁碳纳米管的直径依赖性和SLG的曲率半径依赖性。此外，还分析了剪切模态和呼吸模态的偏振依赖性

1.高压下的单层石墨烯超低波数拉曼光谱

如图1（a）为研究的样品。单层石墨烯放在有空洞的低掺杂硅基底上并浸入甲醇乙醇中，其作为压力传导介质，在高压下传导介质可以诱导Si衬底孔内的SLG平面弯曲。如图2（a）为不同压力在单层石墨烯的超低波数拉曼光谱。当压力在2GPa以上时，出现新谱峰剪切模。当压力在4GPa以上时，出现呼吸膜。与面内剪切模态共振相比，SLG的面外共振需要更大的曲率。作者认为，可以将单层石墨烯看成是具有极大直径的单壁碳纳米管。只有当压力变大使得曲率小于某一定值，才能使呼吸膜可见。另外可以观察到除了谱峰随着压力增大而不断蓝移外，谱峰也逐渐变宽了，这说明声子的寿命在逐渐减少。

Fig.1.(a)A3DsketchofSLGpositionedontoalowlydopedSisubstrateabovean2–5lmhole;(b)SetsofRamanspectraofthelowfrequencyregionfrom0to10GPa..

2.超低波数谱峰分析

图2(A)为剪切模和呼吸模和压力的相关系数，二次系数拟合y=可以发现剪切模的因子c为2.而呼吸膜为1.。剪切模和压力成二次关系，对压力更加敏感。作者将剪切模和碳纳米管的SM模类比后发现，其和SM模类似，因此其用碳管SM模频率和管径的经验参数来评估石墨烯的曲率半径。另外，作者也进行了偏振实验，如图2（B），可以看到剪切模和呼吸膜随偏振变化明显，并且和碳管中的SM和类呼吸膜（RBM）的偏振选择一致，进一步说明了剪切模和呼吸模的一致性。

Figure2.(a)PressuredependentRamanshiftsforSLGshearmode(blacksquares)and(b)breathingmode(bluetriangles);(c)RamanspectraofthelowfrequencyregionofSLGfordifferingpolarizationanglesofdetection..

总之，作者报告了在0到10GPa的不同压力条件下，在超低波数拉曼区域，观察到了单层石墨烯的剪切模式和呼吸模式。这些低频模态在大气条件下的SLG中因为没有层间相互作用没有观测到。然而，随着压力的增加，由于石墨烯曲率变化，两个模态的变得可测。通过与压力相关的拉曼位移研究，可以直接测量SLG的机械响应。曲率诱导的振动模式与先前发表的理论预测一致。通过比较SLG的曲率半径和单壁碳纳米管的直径，作者可以从它们的超低波数拉曼初步确定SLG曲率半径q的绝对值，这确实为直接分析SLG结构提供了一个有趣的途径。进一步的偏振分析表明，剪切模态与呼吸模态呈现出相反的强度依赖关系。